刘百仓教授团队CEJ：绿色气凝胶吸附剂对页岩气废水中有机成分去除的高效调控和吸附机理

时间：2021-03-11 00:00:00 点击次数：次

四川大学刘百仓教授团队近期于期刊Chemical Engineering Journal（Impact Factor: 10.652）发表题为“绿色气凝胶吸附剂对页岩气废水中有机成分去除的高效调控和吸附机理”的文章。该文章的第一作者为博士研究生刘元慧，通讯作者为刘百仓教授、杨平教授。

研究亮点

1）实现了绿色多孔生物炭气凝胶（PBA）的简单调控，可用于页岩气返排液和采出水（SGFPW）的预处理。

2）最佳PBA对DOC的去除率高于文献报道的其他碳材料。

3）PBA易吸附更多腐殖酸、芳香蛋白和疏水性有机物。

4）电子供体-受体、疏水和氢键作用是主要吸附机理。

文章简介

页岩气返排液和采出水（SGFPW）中复杂的有机化合物威胁环境安全，并加剧了膜组合工艺处理SGFPW过程中的膜污染。气凝胶较高的吸附效率和吸附容量展示了其去除SGFPW中有机物的巨大潜力。本研究中，我们对多孔生物炭气凝胶（PBA）采用了简单的调控方法以提高其对有机物的吸附性能，并通过分析有机物和PBA的性质识别了吸附机理。通过改变尿素和KOH的浓度实现了PBA的调控，最佳调控的PBA-A^11.5U^12.0（11.5 wt%和12.0 wt%调控得到）在较快的吸附速率（0.012 g/(mg·min)）下实现了最佳DOC去除率（56.4 %）和吸附容量（205.86 mg/g），超过了文献报道的其他碳吸附剂对页岩气废水中DOC的去除。荧光化合物测定和亲/疏水有机物分馏确定了有机化合物的特征，腐殖质、芳香蛋白和疏水有机物更易被PBA吸附。结合主成分分析，进一步确定了有机化合物的吸附机理：电子-供体-受体作用、疏水作用和氢键作用有较大的贡献。这种高效调控的PBA对多种SGFPW表现出良好的吸附效果和可回用性。并且它用低成本的有机聚合物制备而成，在SGFPW处理中有广阔的前景。

图1. PBA制备流程。

图2. SEM图像和N₂-吸附-脱附等温线。（a-d）PBA-A^11.5U⁴^.0, PBA-A^11.5U^8.0, PBA-A^11.5U^12.0和PBA-A^11.5U^16.0的SEM图像；（e-h）PBA-A^4.0U^12.0, PBA-A^8.0U^12.0, PBA-A^11.5U^12.0和PBA-A^16.0U^12.0的SEM图像。（i）尿素和（j）调控的PBAs的N₂-吸附-脱附等温线。

图3. PBAs的XPS和拉曼谱图。（a）PBAs的XPS谱图。（b）PBAs的C 1s和O 1s高分辨率谱图。（c）PBAs的C 1s和N 1s种类的含量。（d）PBAs的拉曼谱图。

图4. PBAs吸附SGFPW中有机化合物。（a）尿素和（b）KOH调控的PBAs对DOC和UV₂₅₄的吸附效果。（c）DOC的吸附动力学。（d）DOC的吸附等温线。

图5. SGFPW在PBAs吸附前后的荧光EEM谱图。（a-h）PBA-A^11.5U⁴^.0, PBA-A^11.5U^8.0,PBA-A^11.5U^12.0, PBA-A^11.5U^16.0, PBA-A^4.0U^12.0, PBA-A^8.0U^12.0, PBA-A^16.0U^12.0和SGFPW原水。（i）通过荧光EEM计算的吸附前后的F_max。