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我院严义刚研究员、陈云贵教授在Energy Storage Materials发文

时间:2022-07-21 点击次数:1810


近期,我院在镁离子固态电解质取得新进展,通过氧空位辅助实现镁离子在固体中的快速迁移,室温下镁离子电导率达到10-4 S/cm,该研究以Oxygen Vacancies Boosted Fast Mg2+ Migration in Solids at Room Temperature”为题发表在材料领域著名期刊Energy Storage MaterialsIF=20.831)上。该文章的第一作者为博士研究生王倩与副研究员李红娇,通讯作者为严义刚研究员、陈云贵教授。

 

【研究亮点】

1. 纳米金属氧化物表面氧空位促进室温下镁离子在固体中快速传导

2. 室温下Mg(BH4)2×1.5NH3-TiO2复合物的Mg2+电导率达到10-4 S/cm;

3. 验证了氧空位浓度与镁离子导电率的正相关性;

4. 通过理论计算模拟了Mg(BH4)2×1.5NH3分子在TiO2表面的迁移过程;

开发出的电解质与金属Mg阳极具有高度兼容性

 

【文章简介】

基于镁在地表的丰富储量(~2%)和镁金属负极的高体积能量密度(3833 mAh/cm3),镁电池的开发收到广泛关注。当前镁离子电池的发展受制于缺乏良好的正极、电解质(特别是安全性更高的固态电解质)等关键材料。由于镁离子是正二价,导致Mg2+在固体材料的晶格中移动时需要克服很高的静电引力,难以实现快速迁移。因此,开发室温下具有高离子导电性的Mg2+固态电解质具有极高的挑战性。本工作通过调控纳米金属氧化物(例如TiO2)表面氧空位,将室温硼氢化镁氨化物Mg2+离子电导率快速提升10−4 S cm−1。结果表明,纳米金属氧化物中的氧空位浓度越高,Mg2+离子电导率越高。从头算分子动力学(AIMD)模拟表明,表面氧空位可以捕获硼氢化镁氨化物中的[BH4]- 阴离子,并促进Mg2+阳离子在固体/固体界面上的快速迁移。这些发现为设计新型Mg2+离子导体提供了新策略。

  

1.  不同TiO2含量的Mg(BH4)2-1.5NH3 (MBN)混合物的表征:a)298K下离子电导率及电子与离子导电率的比值。b) MBN-15wt.% TiO2MBN-60wt.% TiO2的奈奎斯特图及等效电路图c) MBN-60wt.% TiO2HR-TEM。d) Ti 2p 的XPS。e) O 1s 的XPSf) Raman

                                                                                                                                                                                                                                                     

图2. a)自旋密度,SBET(比表面积)和氧化物的平均粒径。b)不同氧化物复合后离子电导率在323K下与表面氧空位浓度的关系函数。氧化物的添加量为60wt.%。c) 双层固态电解质在不同温度下的Mg2+离子电导率,插图是由 MBN-60 wt.% TiO2 和 MBN-60 wt.% Al2O3 制得的双层固态电解质的示意图。d) 双层固态电解质在298 K下的奈奎斯特图,插图是拟合时采用的等效电路。

  

3. a-f)设计界面模型的分子动力学模拟过程的状态图g)模拟运行期间Mg离子的投影空间轨迹插图分别是MgTiO2表面之间三种相互作用状态的相应图像。hMg配位中不同键的动态配位数。iMg(BH4)2·xNH3x=011.5236)的相互作用能与离子电导率(323 K)之间的火山关系图

  

4. aMg|MBN-60wt.%YSZ|SS电池的CV(循环伏安图)曲线从开路电压到-0.5V和从开路电压到1.5V的曲线,插图显示了整个CV曲线。b)不同电流密度(0.10.20.51mA/cm2)下对称电池Mg|MBN-60wt.%YSZ|Mg的恒电流循环。c)对称电池在经过图4b中倍率测试后在0.1mA/cm2下长循环,插图显示了Mg沉积/脱嵌在选定时间内的详细电压。所有测试均在333K下进行

【文章信息】

 

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.07.012

 

【部分作者简介】

第一作者

 

四川大学材料科学与工程学院博士研究生:王倩

通讯作者

严义刚,四川大学新能源与低碳技术研究院,特聘研究员

陈云贵,四川大学新能源与低碳技术研究院,教授

 

【氢能与化学电源团队】

本团队主要围绕氢能、燃料电池、化学电源,开展关键材料合成与制备、器件开发与设计的基础前沿和应用研究、及工程化应用。团队研发的宽温区镍氢电池、钒钛基储氢合金等技术已成功实现产业化。目前在重点攻关新型储氢材料、储氢系统设计与集成、燃料电池钛双极板、固态锂离子电池、镁离子电池、高效低铂/无铂催化剂等技术。

 

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