我院陈云贵教授、严义刚研究员团队王倩博士与日本东北大学李昊教授合作,近期于期刊Angewandte Chemie International Edition发表封面论文 (Outside Front Cover) “Unraveling the Complexity of Divalent Hydride Electrolytes in Solid‐State Batteries via a Data‐Driven Framework with Large Language Model”。本研究首次构建了一个由大语言模型(LLM)驱动的“数据挖掘+动力学模拟+材料预测”三位一体智能工作流,融合实验数据库、MetaD模拟、机器学习回归与遗传算法结构预测,全面揭示了二价氢化物固态电解质复杂的离子迁移机制,提出了全新的材料筛选范式。这项研究不仅提升了固态电池材料的开发效率,更为突破性材料设计提供了强大“算力引擎”!

【研究要点】
1.首次引入大语言模型(LLM)驱动材料结构-性能建模,系统性挖掘2556种实验材料18635组电导率测量值,揭示“中性分子协同迁移”机制;
2.创新提出“二步离子迁移”机制:离子先“解锁配位”,再“滑移至空位”,迁移路径清晰可见;
3.MetaD模拟预测精度高达R2 = 0.95,相比传统CI-NEB(R2 = 0.32)、AIMD(R2 = 0.35),几乎是质的飞跃;
4.建立高精度的活化能(Ea)预测模型,成功预测出新型材料Mg(BH4)2·6(CH3)2CHNH2,活化能低至0.62 eV。
【文章要点】
固态电池(SSBs)是下一代电源技术的核心发展方向之一。但受限于固态电解质(SSE)材料的迁移效率和界面稳定性,技术瓶颈始终未被打破。由于SSE材料体系本身复杂多变,现有理论方法难以准确预测其离子迁移行为;尤其在Mg2+、Ca2+等二价离子作为载流子的体系中,因其较强的电荷密度,传统机制常常失效,显著限制了材料筛选的效率与精度。此外,当前大多数研究往往集中于单一方法或单一材料体系,缺乏整体性的理解与整合策略。因此,关键问题是:如何更好地发挥理论预测的指导作用?又如何设计一套能实现“建模-验证-反馈”的理想化工作流程?
于是,研究团队决定换一种思路——“让AI帮我们找规律”。本研究不仅是材料发现的一次工具革新,更是将AI赋能材料科学的实际落地案例:让“能不能迁移”不再靠运气,而是靠机制、靠建模、靠数据,让材料设计从经验走向理性,从试错走向智能。

图1. 氢化物SSE的大数据驱动AI智能体。(A) 左图:从迄今报道的现有实验数据中提取的所有类型 SSE 离子电导率的温度曲线。右图:使用不同方法计算得出的所有类型SSE的Ea值。(B) 从迄今报道的现有实验中提取的氢化物 SSE 离子电导率的温度曲线。点的尺寸与Ea值的高低一致,点越大表示活化能越高。(C) 实验Ea与不同方法计算Ea之间的基准分析。(D) 开发高性能SSE的工作流程示意图。所有数据源均可从DDSE数据库中获取(https://www.ddse-database.org/)。

图 2. 氢化物SSE的实验和模拟阳离子活化能。(A) 氢化物SSE 中的典型阳离子、阴离子和中性分子。(B) 含有(填充图标)和不含(半填充图标)中性分子的结构的实验Ea值与MetaD模拟Ea值的对比。(C) MetaD模拟过程中Mg(BH4)2·2NH3的结构。(D) 模拟过程中Mg离子的空间轨迹。(E-F) Mg(BH4)2·2NH3和LiBH4·NH3的单元结构 (E) 和迁移过程 (F) 。(G) Mg(BH4)2·2NH3中的Mg离子势能面。
图 3. 氢化物 SSE 的迁移 Ea 与理论描述符之间的相关性分析。(A) 对所考虑的八种性质与Ea进行的特征描述,包括每个材料的单胞体积(V)、鲍林电负性(X)、体系原子序数(Z)、阳离子结合能(bm)、阴离子距离(d)、中性分子数(n)、原子半径(ratom)和离子半径 (rion)。(B) 具有中性分子的二价SSE的多元线性回归模型。

图4. 基于智能工作流的氢化物SSE预测。(A) 二价氢化物SSE的多重线性相关预测。(B) 生成过程中获得的相对能量。(C) Mg(BH4)2·6(CH3)2CHNH2和(D) Zn(BH4)2·6(CH3)2CHNH2的晶体结构和局部配位环境。(E) Mg(BH4)2·6(CH3)2CHNH2中镁离子迁移和 (F) Zn(BH4)2·6(CH3)2CHNH2中锌离子迁移的势能面。
论文信息:
Qian Wang, Fangling Yang, Yuhang Wang, Di Zhang, Ryuhei Sato, Linda Zhang, Eric J. Cheng, Yigang Yan, Yungui Chen, Kazuaki Kisu, Shin-ichi Orimo, Hao Li*, “Unraveling the Complexity of Divalent Hydride Electrolytes in Solid‐State Batteries via a Data‐Driven Framework with Large Language Model.” Angewandte Chemie International Edition, 2025, e202506573.
原文链接: https://doi.org/10.1002/anie.202506573
【氢能与化学电源团队】
本团队主要围绕氢能、燃料电池、化学电源,开展关键材料合成与制备、器件开发与设计的基础前沿和应用研究、及工程化应用。团队研发的宽温区镍氢电池、钒钛基储氢合金等技术已成功实现产业化。目前在重点攻关新型储氢材料、储氢系统设计与集成、燃料电池钛双极板、固态锂离子电池、镁离子电池、高效低铂/无铂催化剂等技术。
【DDSE数据库】
DDSE(The Dynamic Database of Solid-State Electrolyte) 由日本东北大学李昊教授团队主导研发,是目前全球最大的固态电池材料数据平台,支持实验与计算模拟的深度融合,助力下一代能源存储技术的创新发展。数据库地址:https://www.ddse-database.org/